AERODYNE粘性氣體監測系統使用可調諧紅外激光直接吸收光譜(TILDAS),在中紅外波長段,來探測分子顯著的指紋躍遷頻率。采用像散型多光程吸收池技術——其光路可達76m甚至更長,進一步提高了靈敏度。直接吸收光譜法,可以實現痕量氣體濃度的快速測量(<1s),而且不需要復雜的校準步驟。此外,采用TILDAS技術,可不受其他分子的干擾,能夠得到非常精準的檢測。
1.1車載應用:天然氣設施甲烷排放:用示蹤劑流量比法測量兩個美國天然氣生產盆地
Aerodyne移動實驗室使用階梯面包車和小型AML(MinAML)貨運面包車支持成套的氣象和分析設備。每輛車都配備了GPS和風監測器,并連續采樣環境空氣中的甲烷(CH4)、乙烷(C2H6)、示蹤劑釋放氣體一氧化二氮(N2O)和乙炔(C2H2)以及其他痕量氣體。隨行的示蹤劑釋放車配備了運輸、釋放和記錄示蹤劑氣流的設備。甲烷和示蹤劑測量是使用Aerodyne研究公司的可調諧紅外激光直接吸收光譜(Tildas)痕量氣體監視器進行的。示蹤劑釋放的定位和測量于公共道路。
數據采集方式及頻率:每天與其他研究團隊協作在一個群集中進行抽樣。的群集中,根據主要的地面風向,根據順風道路的進入位置來選擇和訪問站點,并有望代表較大研究區域的排放源分布。每天,操作員中的一名護送人員被分配到每個測量組。護送人員不知道提前會對哪個地區或哪一組地點進行抽查。移動實驗室通常需要1-5分鐘來穿越羽流,并且在30分鐘到幾個小時的過程中為給定的地點采集多個橫斷面。
使用雙示蹤劑流量比方法量化了工業部門天然氣設施樣本的甲烷(CH4)排放量。測量是在阿肯色州費耶特維爾頁巖區(FV,2015年9月至10月,53個設施)和科羅拉多州丹佛-朱利斯堡盆地(DJ,2014年11月,21個設施)內的研究區域進行的。計算了不同類型設施的甲烷排放率分布,并與覆蓋美國更廣泛地理區域的結果進行了統計比較(Allen等人,2013年,Mitchell等人,2015年)。與這些多流域結果相比,DJ采集站的排放率(kg·CH4·hr-1)較低,而FV采集點和生產地點在統計上無法區分。然而,FV采集站吞吐量歸一化排放量在統計上低于多流域結果(0.19%比0.44%)。這意味著,FV收集部門每單位天然氣吞吐量的排放量比僅從多盆地分布預期的要少。本研究中設施見的排放率(即分布模式)是FV采集站40kg·CH4·hr-1,FV生產臺1.0kg·CH4·hr-1,DJ采集站11kg·CH4·hr-1。討論了研究設計的重要性,包括現場訪問和與業界共享數據的好處,以及致力于在不斷變化的風力條件下進行測量協調和現場選址的好處。
1.2船載應用:海岸痕量溫室氣體測量系統設計
使用在美國馬薩諸塞州比勒里卡市的AerodyneResearchInc.制造的連續波量子級聯激光器(QCLS)的可調諧中紅外激光直接吸收光譜儀(TILDAS),并在部署過程中將其部署在R/V亞特蘭蒂斯號上。在2010年5月15日至6月8日之間,加利福尼亞Nexus實驗(CalNex)研究船從加利福尼亞州的圣地亞哥至薩克拉門托沿海岸航行。該儀器的配置允許使用兩種激光,OCS和CO2的測量(2052.256cm-1和2052.096cm-1)與第二個激光器在1765cm-1處的甲醛(HCHO)和甲酸(HCOOH)進行測量相結合。激光被引導到在低壓(38Torr)下運行的像散性Herriot式多程吸收池中。在相距47.42厘米的高反射鍍膜反射鏡之間進行422次通光,可實現200.1m的有效光程長度。
觀測結果表明了OCS在白晝的光合作用下表現出被吸收的趨勢,夜間森林呼吸會消耗COS,以及淡水沼澤中的OCS釋放。在受人類活動干擾的氣流中觀察到了OCS的排放痕跡,但總體而言,在OCS和SO2之間未發現相關性。在局部尺度且均質的生態系統中,OCS可以是二氧化碳吸收的指示物,但對于在跨越較高異質性環境的大尺度估算,為了準確地逐個量化循環中的過程,必須對氣體濃度進行精確的全局測量。
1.3機載應用:用于機載的量子化帶間級聯激光光譜儀同時原位觀測CH4、C2H6、CO2、CO和N2O的適應性和性能評估
可調諧激光直接吸收光譜是一種廣泛應用的大氣原位傳感技術組成。飛機部署是一個具有挑戰性的操作儀器的環境用于氣候學測量地球大氣中的相關氣體。在這里,我們展示成功的商業應用連續波量子級聯激光器(QCL)和帶間級聯激光(ICL)機載光譜儀原位微量氣體測量具有局部到區域重點。
這個儀器同時測量了甲烷,乙烷,二氧化碳,一氧化碳,一氧化二氮和水蒸氣,具有高精度1s-1σ(740ppt,205ppt,460ppb,2.2ppb,137PPT,16ppm)和高頻率(2Hz)。我們估計了總的不確定度1s-1σ,1.85ppb,1.6ppb,1.0ppm,7.0ppb和0.8ppb分別對于CH4,C2H6,CO2,CO和N2O。儀器可以對所有目標物種進行同步和連續的觀察。經常校準可以進行測量工作周期>=90%,實現了自定義檢索軟件,在NASA的大氣層中的碳和在美國東部和中部2017年秋季的“美國運輸”(ACT-America)活動中儀器性能次被報道。我們證明了良好的一致性,基于QCL和ICL的儀器在組合測量不確定度范圍內對這些并發的觀測結果進行了分析,在校正一個恒定的偏差后組合測量不確定度范圍。我們找到了精確13C的工作標準和取樣的知識,操作時需要空氣,以增強二氧化碳的兼容性在2227.604cm-113C16O2吸收線。